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“学园都市”是位于东京西部的巨大都市。在这总人口超过230万、其中约8成人口是学生的都市中，学生们接受开发超能力的特殊课程，并且被依能力区分为“无能力（Level0）”到“超能力（Level5）”的六阶段。
上条当麻也是居住在学园都市的学生之一。由于寄宿在他右手的力量—只要是异能之力，就算是神之加护也能加以消除的“幻想杀手”，使得他被评价为吊车尾的“无能力”，过着着充满不幸的人生。
上条的学生生活，因为暑假第一天从天而降的纯白修女而产生了巨变。自从与逃离“魔法”世界的少女—茵蒂克丝相遇后，上条便接二连三地被卷入各式各样的事件中。在上条不断冒险解决统治学园都市的“科学”侧、以及与茵蒂克丝有所关联的“魔法”侧这两方的事件的过程中，他的人际关系也逐渐扩展。然后，魔法侧的十字教最大教派．罗马正教终于注意到了上条的存在…。
有如呼应魔法侧的行动般，身为科学侧的学园都市也开始展开行动。然而，为了与在突然间开始对立的世界加以对抗，有一群人站了出来。他们是因为与上条接触，使得命运大大改变的“英雄”们。他们也将再次挺身与世界对峙。就像上条当麻过去以来所做的那般。
当科学与魔法三度交锋之时，故事将发生巨大的改变！！
时间已进入十月，上条当麻一如往常地被饿着肚子的修女茵蒂克丝狠咬；一如往常地和学校内的朋友们打闹；一如往常地碰上接二连三的不幸。一切似乎都一如往常。但在同一时间，世界各地针对学园都市进行的抗议活动越演越烈，而学园都市亦在学园内举行了大规模的迎击兵器展览宣示实力。科学势力对魔法势力，整个世界在不知不觉中因为两大势力的对抗而渐渐地染上了烟硝的气味。黄昏时分，正当上条准备要去超市购买晚餐材料时，碰巧遇见了一位年老的女士，并且在胁迫的状态下被要求与她交谈。而这位女士正是学园都市统括理事会的成员之一．亲船最中。最中告诉上条，寄宿在上条右手中的幻想杀手，正是化解目前全世界各地发生的大混乱的关键…。
为了解决世界各地发生的抗议活动，土御门与上条搭上学园都市的超音速客机动身前往欧洲准备调查一切事情的关键“DocumentOfConstantine”、通称C文书的罗马正教灵装。然而当上条从客机上被抛了下来、并且意外被天草式的五和从河中救起后，却发现自己身在法国的亚维农。在五和的说明之下，上条得知亚维农与梵蒂冈在历史上的关联。正当上条和五和准备教廷宫殿时，两人却遭到受C文书影响而深信学园都市是邪恶势力的罗马正教信徒们团团包围！？
面对左方之地透过变动“优先顺位”进行作战的术式“光之处刑”的持续猛攻，上条与五和迟迟无法找到加以突破的方法。在过程之中，学园都市制造的大量驱动铠甲突然出现在亚维农，并且以协助扫荡宗教团体秘密制作破坏兵器的名义大量捕捉进行抗议活动的暴民。随着地面扫荡行动的持续进行，学园都市开始准备展开针对亚维农封锁区域的大规模轰炸行动。另一方面，五和似乎在战斗中察觉到了地的“光之处刑”的破绽，然而…。
学园都市台面底下的暗部组织“集团”接获数十小时前犯罪集团透过人材派遣雇用犯罪成员的情报。隶属于“集团”接获的土御门在他们展开行动前先一步直捣黄龙、捕捉并回收了人材派遣。经过调查後发现，犯罪集团利用此管道雇用了一位职业狙击手。根据狙击企划书的内容，他们的目标是要暗杀在第七学区准备进行演讲的学园都市统括理事会的成员之一．亲船最中。随着进一步的深入调查，“人员”、“区块”以及“道具”等潜伏于学园都市的其他暗部组织也开始浮上台面…。
正当“集团”着手调查“区块”的行动计划时，单独行动的一方通行遭到“人员”的查乐袭击。在同一时间，“学校”的一员垣根帝督也遭遇“人员”的阻饶。面对意外的奇袭，学园都市等级五超能力者的这两人究竟会…。另一方面，化身为“区块”的一员卧底调查的海原终于查明“区块”的真正目的。为了阻止在学园都市墙外待命、准备进攻的五千名佣兵部队，海原展开了出乎意料的行动…？
学园都市第二位的超能力者“未元物质”垣根帝督来到了学园都市暗部“道具”的基地。为了彻底催毁“道具”的搜索能力，垣根及其所属的“学校”打算铲除拥有AIM扩散力场搜索能力的泷壶理后。泷壶为了拯救稍晚赶回基地的无能力者滨面，不惜利用“体晶”试图抵抗。尽管事后泷壶已经因为体晶的副作用而生命垂危，统御“道具”的麦野沈利仍然坚持要求泷壶冒著生命危险再次使用能力进行搜索。滨面虽然带着泷壶试图逃亡，但毫不留情的麦野却一路追杀了过来…。
上条在为了张罗中午的午餐而和同班同学们一起溜到学校外面买便当时，遇见了天草式的五和。五和表示罗马正教最暗部“神之右席”已经向英国清教及学园都市上层寄出了战帖。企图三番两次遭受到上条阻饶的神之右席这次终于决定要直接由后方之水出马铲除上条。如今已收编于英国清教的天草式派出了五和在上条身边进行护卫，并且要直接寄住在上条家…。
上条遭受到罗马正教的神之右席、同时也是圣人的后方之水袭击身受重伤而陷入昏迷。后方之水下达了一天内要交出上条右手、否则就要取他性命的通牒。五和对于没能保护上条的自己感到懊悔不已，不过在建宫的激励下，终于重新振作了起来。期限将近，天草式十字凄教集结全员之力迎战后方之水。经过一番激战后，五和在众人的团结合作下，对后方之水使出了天草式十字凄教独自研发的对圣人术式“圣人崩坏”，并贯穿了后方之水…！
天草式十字凄教的前任女教皇神裂火织与神之右席的后方之水展开激战。全世界不到二十人的两名圣人，他们猛烈战斗震汤了整个二十二学区。随着战斗的持续进行，神裂开始逐渐被后方之水压制。然而同时神裂也逐渐察觉到同时拥有“神之右席”及“圣人”特质的后方之水本身存在着不寻常之处，她是否能够藉此找寻逆转的关键…？另一方面，再稍早的战斗中身受重伤的上条离开了医院，准备与正在战斗的天草十字教会合，并且在这时碰巧与美琴在路上相遇…。
在天草式十字凄教与上条的共同作战之下，终于成功击退了后方之水。然而上条才刚回归平稳的日常不久，却又马上在土御门的要求（强迫）之下，与茵蒂克丝搭上前往英国本土的巨型客机“空中巴士365”。在长达九小时的漫长航程中，上条还得忍耐身旁因为肚子饿而不断发牢骚的茵蒂克丝的吵闹声…。正当他离开座位在机内四处张望时，却发现机内有一滩不寻常的血迹…。随后赶到的机组人员的说明下，上条得知有反英的法国极端组织kbfz潜入了机内…！